Профессиональная актерская карьера Тейлор началась в три года с участия в национальной рекламе для «Shake 'N' Bake», бренда пищевой компании «Kraft Foods». После она получила роль Хани Би Свон в фильме «Пророк смерти». В 2000 г. Тейлор досталась роль Синди в оскороносном фэнтези Рона Ховарда «Гринч – похититель Рождества», а сам фильм получил ошеломительный успех публики, собрав в североамериканском прокате 260 млн. долларов. Через два года юная актриса снялась в еще двух фильмах: фэтнези Гэри Дж. Танниклиффа «Гензель и Гретель», где сыграла Гретель, и семейном экшне «Дети шпионов 2: Остров несбывшихся надежд», где сыграла Александру, президентскую дочку.

Карьера Тейлор заморозилась более чем на три года, пока, наконец, она не получила лидирующую роль в ситкоме «Misconceptions», который, однако, так и не вышел в эфир. В 2002 г. Момсен записала песню «Rudolph the Red-Nosed Reindeer» и «One Small Voice» вместе с поп-певицей Мирой и американской актрисой Камилль Уинбуш для альбома рождественских песен «School's Out! Christmas».

Момсен сыграла Саманту Уоллис в семейной драме Сэнди Танга «Спасая Шерлока» в 2006 г., фильме памяти Рода Стайгера. В 2007 г. Тейлор в роли Молли приняла участие в съемках фантастического фильма Уолта Диснея о псе по кличке Блеск, режиссерской работе Фредерика Ду Чау «Суперпес» («Underdog»). Наконец, в 2008 г. Тейлор досталась роль Мэдисон в приключенческом фильме «Фома Неверующий».

В настоящее время Тейлор играет роль Дженни Хэмфри в сериале «Сплетница», основанном на серии книг Сесилии вон Зигезар.